Reformage À Sec Du Méthane Sur Des Catalyseurs À Base De Nickel Supporté Par L'alumine Et La Silice : Effet De La Méthode De Synthèse Et Du Promoteur Magnésium (mg)

Résumé: Résumé Deux types de catalyseurs à base de Ni supportés par la silice SiO2 et l’alumine Al2O3 ont été préparés par la méthode de la microémulsion, notés Ni-Si-ME et Ni-Al-ME et leur homologues Ni supportés sur l’alumine et la silice mésoporeuse, désignés Ni/Al2O3 et Ni/SBA15 préparés par imprégnation. L’effet de l’ajout de promoteur Mg sur les performances catalytiques de catalyseur Ni-Mg/SBA15 dans le reformage à sec du méthane a également été étudié. Les catalyseurs frais ont été caractérisés par différentes techniques de caractérisations à savoir: XPS, XRD, H2-TPR, N2-physisorption et les catalyseurs usés par XRD, MEB et TG-DTA afin d’établir une corrélation entre leurs propriétés physico-chimiques et catalytiques. L’étude de la réactivité a été effectuée dans des conditions de réaction sévères (à haute température 700°C et 800°C, mélange réactionnel CH4 / CO2 (50:50) et sans gaz diluant) pour imiter les conditions industrielles. Dans un premier lieu, afin de déterminer l’effet de quelques paramètres tels que, le sel précurseur (acetylacetonate de Ni et Nitrates de Ni) et le surfactant utilisé (Tween 80 et Triton X), des tests de réactivité ont été réalisés sur une série de catalyseurs, série 1, pour l’optimisation de la préparation par microémulsion sur leurs propriétés catalytiques. L’effet de sel précurseur a été également étudié sur la méthode d’imprégnation à sec. Les résultats obtenus montrent que le catalyseur préparé par la microémulsion avec le sel précurseur de nitrates de Ni et le surfactant Triton X noté Ni-Si-ME est le plus performant, il présente des conversions en CH4 et CO2 de 86 % et 87¨%, des rendements en CO et H2 de 100 % et 90 % respectivement avec un rapport molaire H2/CO = 0.9). Pour cela, il a été retenu pour la suite de travail pour l’étude de la série 2 de catalyseurs, portant sur l’effet de la méthode de synthèse (microémulsion et imprégnation à sec) et la nature de support ainsi que sa composition (SBA15 et Al2O3) sur la réactivité catalytique des particules d’oxydes générées dans la réaction de reformage à sec du méthane. Des tests de stabilités ont été aussi réalisés à 800°C sur les catalyseurs les plus performants Ni/Al2O3 et Ni-Si-ME durant 66h et 24h respectivement et à 700°C sur les catalyseurs Ni/SBA15 et Ni-Mg/SBA15 durant 25h de temps de réaction. La caractérisation des deux catalyseurs les plus performants de la série 2 , Ni-Si-ME Ni/Al2O3 par la DRX, l’ATG-ATD et la MEB a mis en évidence la formation du carbone de type graphitique à la surface du catalyseur Ni/Al2O3 .

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